离子与生物分子相互作用的新型动态探针
成对的带负电荷的磷酸基团和正镁离子代表嵌入水中的DNA和RNA的关键结构特征。现在已经建立了磷酸基团的振动作为这种接触对的选择性探针,并允许在分子动力学的超快时间尺度上绘制相互作用和结构。
DNA和RNA是带电荷的聚合物,它以双螺旋结构编码遗传信息,并且是蛋白质生物合成的关键参与者。它们的负电荷位于分子骨架中,其由离子磷酸盐(PO2-)和糖基团组成。DNA和RNA的大分子结构的稳定化需要通过相反的离子(即正电荷)补偿同等电荷的磷酸基团之间的强排斥电力。在这种情况下,镁(Mg2 +)离子是特别相关的,因为它们不仅稳定结构而且还介导外部结合配偶体的识别并充当催化中心。此外,通过动态折叠过程的大分子结构的变化与嵌入周围水壳中的正离子的重排相关联。
正离子以不同的几何形状排列在DNA和RNA周围:在所谓的位点结合或接触对几何结构中,正离子位于与磷酸基团的氧原子直接接触的位置。相反,所谓的外部离子气氛由正离子组成,所述正离子被来自磷酸基团的至少一层水分子分开。不同几何形状和潜在相互作用的功能作用远未被理解。对分子水平的深入了解需要高灵敏度的探针,这些探针可以在不干扰它们的情况下辨别不同的离子几何形状,并在分子运动的超快时间尺度上绘制它们的动力学。
在最近的一份出版物中,Max Born研究所(MBI)的研究人员证明磷酸盐基团的振动代表了水环境中离子几何形状的敏感和非侵入性探针。二甲基磷酸盐(DMP,(CH3O)2PO2-),一种已建立的DNA和RNA骨架模型系统,在含有过量Mg2 +离子的液态水中制备,并在飞秒时域中通过非线性振动光谱研究(1 fs = 10至-15秒的力量。该实验利用二维红外(2D-IR)光谱,这是一种最复杂的方法,用于分析波动分子运动的固有时间尺度上的离子相互作用和结构。
实验通过2D-IR光谱中的独特特征将Mg 2+离子映射为与PO 2 - 基团直接接触。与Mg2 +离子的相互作用将不对称的PO2-拉伸振动转移到比不存在Mg2 +离子时更高的频率。这个新特征的线形和时间演变揭示了接触离子对几何形状和嵌入水壳在数百飞秒的时间尺度上的波动,而接触对本身存在的时间长得多(约为-6的功率) S)。深入的理论分析表明,由于量子力学交换相互作用引起的吸引静电(库仑)力和排斥力的微妙平衡决定了磷酸盐振动的频率位置。
2D-IR光谱学表征溶液中短程磷酸根离子相互作用的能力提供了一种新的分析工具,补充了目前可用的结构技术。这种新方法对DNA和RNA及其离子环境的延伸是最有希望的,并且有望为稳定平衡结构和驱动折叠过程的力提供新的见解。
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